中化新網(wǎng)訊 中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)10月12日發(fā)布消息稱，中國(guó)科大基于智能相變晶格裁剪策略發(fā)明高效上轉(zhuǎn)換發(fā)光材料。
對(duì)于眾多能量轉(zhuǎn)換材料來(lái)說(shuō)，其量子效率往往都受限于一些帶來(lái)能量損耗的不良過(guò)程。例如，上轉(zhuǎn)換發(fā)光效應(yīng)可以吸收兩個(gè)或多個(gè)低能量光子而發(fā)射出較高能量光子，從而可為生物靶向成像、檢測(cè)及治療、激光器、太陽(yáng)能電池、光催化等很多領(lǐng)域?qū)崿F(xiàn)光頻率轉(zhuǎn)換。該頻率轉(zhuǎn)換效應(yīng)依賴于從熒光上轉(zhuǎn)換材料的吸光中心到發(fā)光中心的傳能過(guò)程，而在傳能過(guò)程中往往受到非輻射能量弛豫過(guò)程，快速地消耗稀土離子激發(fā)態(tài)的能量，從而極大地限制了上轉(zhuǎn)換發(fā)光的量子效率。同時(shí)該能量弛豫也將產(chǎn)生不利于材料穩(wěn)定工作的熱能。
近日，中國(guó)科學(xué)技術(shù)大學(xué)熊宇杰實(shí)驗(yàn)課題組與江俊理論課題組、宋禮及儲(chǔ)旺盛同步輻射表征課題組等合作攻關(guān)，針對(duì)這類問(wèn)題進(jìn)行了系統(tǒng)的研究，提出一類改善材料傳能性能的新策略。在該策略中，他們巧妙利用先前提及的不受歡迎的能量弛豫過(guò)程產(chǎn)成的熱能來(lái)引發(fā)一種“智能相變”過(guò)程，即利用能量弛豫熱能驅(qū)動(dòng)晶格中的原子重排，形成不再能夠有效發(fā)生能量弛豫的高度有序立方晶體結(jié)構(gòu)，從而極大地提高其量子效率。
從實(shí)驗(yàn)方法上，研究人員使用簡(jiǎn)便的近紅外光處理的方法，利用六方相NaYF4晶格中能量弛豫過(guò)程完成光熱轉(zhuǎn)換，在局部熱效應(yīng)下引發(fā)一種智能的相變過(guò)程。第一性原理的相變模擬揭示出這是一種新穎的局部相變機(jī)制，即全局相變是在熱驅(qū)動(dòng)局部重排原子的靜電勢(shì)牽引下完成的。更有意思的是，一旦相變形成的立方晶格中不再具有明顯的局部能量弛豫通道，這種智能過(guò)程就會(huì)自動(dòng)停止。基于該方法，相變前后的上轉(zhuǎn)換效率提高高達(dá)700余倍。在傳統(tǒng)概念中，業(yè)界普遍認(rèn)為由于立方相NaYF4晶格中鈉離子和稀土離子的隨機(jī)分布，在傳能過(guò)程中具有更多的非簡(jiǎn)諧聲子耦合帶來(lái)的能量損失，其上轉(zhuǎn)換效率遠(yuǎn)低于六方相NaYF4。該工作中發(fā)展出的立方相NaYF4材料具有高度有序的離子排列，在上轉(zhuǎn)換發(fā)光過(guò)程中展現(xiàn)出高達(dá)8.2%的量子效率，甚至高于目前報(bào)道的大多數(shù)六方相NaYF4材料。相關(guān)研究成果最近發(fā)表在國(guó)際著名材料科學(xué)期刊《先進(jìn)材料》。
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